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Solar RRL: 基于绿色溶剂处理的非掺杂Spiro-OMeTAD的高效钙钛矿太阳能电池

近年来钙钛矿太阳能电池因低成本，高效率受到了广泛关注，引起了人们极大的研究兴趣。正置器件结构，即n-i-p结构，是目前研究最多的钙钛矿电池的类型，钙钛矿位于上层空穴传输层（HTL）和下层电子传输层（ETL）之间。在这种器件结构中，Spiro-OMeTAD是最经典、最常用的有机小分子空穴传输材料。据报道，基于Spiro-OMeTAD的器件最高效率在19-22%。然而，Spiro-OMeTAD必须在加入添加剂的前提下才能具有优异的空穴传输性能，而常见的添加剂如Li-TFSI,tBP,FK209等极易吸潮，会导致钙钛矿材料的分解，降低器件稳定性。另外，也有报道指出，这些添加剂可能会形成复合中心，降低器件的开路电压。非掺杂的Spiro-OMeTAD作为空穴传输材料时，器件效率一般都不高，文献报道普遍在10%左右（最高13.2%）。

西南大学材料与能源学院的朱琳娜和吴飞副教授和香港科技大学颜河教授、蒋奎博士合作，尝试以非掺杂Spiro-OMeTAD作为空穴传输材料制备钙钛矿电池，器件结构为：ITO/C60/perovskite (MAPbI3-xClx)/dopant-free Spiro/MoO3/Ag。C60作为电子传输材料，非掺杂Spiro-OMeTAD作为空穴传输材料。分别以常规的氯苯溶剂制备Spiro-OMeTAD薄膜(Spiro-CB)，以及用不含卤素的低沸点四氢呋喃（THF）为溶剂，通过动旋涂的方式制备Spiro-OMeTAD薄膜(Spiro-THF)。通过掠入射广角X射线衍射（GIWAX）测试，以THF为溶剂动旋涂制备的Spiro-THF薄膜相比常规氯苯溶剂制备出的Spiro-CB薄膜,其结晶性有所提高。通过原子力显微镜表征了不同条件下制备薄膜的表面粗糙度，Spiro-THF薄膜和Spiro-CB薄膜均具有较低的粗糙度，有利于界面处的电荷传输。通过SCLC法测试了不同条件下制备的Spiro薄膜的空穴迁移率，发现Spiro-THF薄膜的空穴迁移率显著高于Spiro-CB薄膜。稳态和瞬态荧光光谱测试表明Spiro-THF薄膜具有更好的空穴提取能力。以Spiro-THF为非掺杂空穴传输材料制备的钙钛矿电池器件，其光电转换效率最高达到17%，开路电压1.023V，短路电流密度21.29 mA cm-2， 填充因子77.78%。这也是目前为止，非掺杂Spiro-OMeTAD取得的最高效率，且Spiro是用不含卤素的绿色溶剂处理的。以Spiro-CB为HTL的器件效率最高为15.27%。另外，在以TiO2为电子传输层的正置器件结构中，迟滞性往往比较明显。而该工作中，正置器件迟滞性非常小。由于空穴传输层中不用添加易吸潮的添加剂，器件稳定性也有所提升。因此，这一研究提供了一种简单、高效、廉价、环境友好的正置钙钛矿电池的制备方法。

相关结果发表在Solar RRL（DOI: 10.1002/solr.201900061）上。

 （附原消息链接：MaterialsViews  https://mp.weixin.qq.com/s/FQGUuDRFobF3MH-HRXmGZw）